電子鼻技術及其應用研究進展

劉輝,牛智有(華中農業大學工程技術學院,湖北武漢430070)

摘要:通過對電子鼻的基本組成和工作原理,以及氣敏傳感器及其陣列、信號預處理和模式識別技術等研究現狀

的闡述,在綜合分析了電子鼻技術在食品、煙草、醫學、環境監測等領域國內外的應用研究進展的基礎上,剖析總結了電子鼻技術存在的問題,并提出了電子鼻技術的發展趨勢和方向。

關鍵詞:人工智能;應用;綜述;電子鼻;模式識別中圖分類號:TP242.6;TP242.6+4

文獻標識碼:A

文章編號:1674-5124(2009)03-0006-05

Electronic nose technology and its application development

LIU Hui ,NIU Zhi-you

(College of Engineering &Technology ,Huazhong Agriculture University ,Wuhan 430070,China )

Abstract:For discussing the application and development trend of electronic nose ,in this article ,the principle and constitutes of electronic noses ,and the current situation of gas sensitive sensor and its array ,signal pre-processing and pattern identification are presented.Then its application developments are roundly analyzed for the fields of food industry ,tobacco ,medical science ,environment monitor ,etc.And the current problems of this technology are pointed out ,and its development tendency is evaluated at last.

Key words:Artificial inligence ;Application ;Review ;Electronic nose ;Pattern identification

收稿日期:2008-11-24;收到修改稿日期:2009-02-15基金項目:“十一五”國家科技支撐計劃重點項目(2006BAD14B03)作者簡介:劉輝(1984-),男,湖南瀏陽人,碩士研究生,專業方向為農產品智能檢測。

1引言

電子鼻也稱人工嗅覺系統,是模仿生物鼻的一種電子系統,主要根據氣味來識別物質的類別和成分。其早應用是1982年英國學者Persuad 和Dodd 用3個SnO 2氣體傳感器模擬哺乳動物嗅覺系統對戊基醋酸脂、乙醇、、戊酸、檸檬油、異茉莉酮等有機氣體進行類別分析[1]。隨著電子鼻技術的發展,其應用范圍也不斷的擴展。至今,電子鼻已經廣泛應用于食品、煙草、醫學、環境監測和檢測等領域。

2電子鼻系統構成

Gardner J W 給電子鼻定義為:電子鼻是由有選擇性的電化學傳感器陣列和適當的識別方法組成的儀器,能識別簡單和復雜的氣味[2]。電子鼻的工作原理是模擬人的嗅覺對被測氣體進行感知、分析和識別。動物和人的嗅覺系統由三部分組成[3]:

(1)

初級神經元,對氣體具有很高的靈敏度和交叉靈敏度;(2)二級嗅覺神經元,對初級神經元收集的信息進行調節、放大等處理,完成信號特征提取;(3)大腦,對信號進行識別、判斷。電子鼻系統具有與其類似的構成:(1)氣體傳感器陣列,相當于人的初級神經元,對氣體進行吸附、解吸附,并將其轉化為電信號;(2)信號處理單元,對氣體傳感器陣列產生的信號進行放大、濾波、A/D 轉換、傳輸;(3)計算機模式識別,相當于人腦,對信號進行識別和判斷。2.1氣體傳感器及其陣列構成電子鼻氣體傳感器陣列中的氣體傳感器各自對特定氣體具有相對較高的敏感性,因此,由一些不同敏感對象的傳感器構成的電子鼻可以測得被測樣品揮發性成分的整體信息,與人的鼻子一構成電子鼻氣體傳感器陣列中的氣體傳感器各自對特定氣體具有相對較高的敏感性,因此,由一些不同敏感對象的傳感器構成的電子鼻可以測得被測樣品揮發性成分的整體信息,與人的鼻子一樣,聞到的是樣品的總體氣味。根據材料類型,現有的常用氣體傳感器及其陣列可以分為3大類[4]:(1)金屬氧化物型半導體傳感器及其陣列(Metal Oxide Semiconductor ,MOS ),如SnO 2、ZnO 、WO 3等,當其吸附某種氣體時導致該氧化物的電阻下降產生信號;(2)導電聚合物傳感器及其陣列(Conducting Polymers ,CP ),吡咯、苯胺、噻吩、吲哚等堿性有機物的聚合物及衍生物,當他們與帶氣味的物質反應后數據采集,采用主成分分析(PCA)、自組織特征映射網絡(SOM)、徑向基函數網絡(RBF)、概率神經網絡(PNN)進行品質判別,SOM、RBF的識別率達到100%[17]。隨后Ritaban Dutta進行了基于電子鼻的茶葉質量標準化的研究[18]。國內學者于慧春等利用電子鼻對同類不同等級的茶葉、茶水和茶底揮發性成分進行檢測,采用線性判別和BP神經網絡進行茶葉等級判別,結果表明以茶水為對象時判別效果相對較好[19]。殷勇等將Wilks準則引入主成分分析中,實現了電子鼻對3種不同種類酒的正確鑒別[20]。Brezmes J等利用MOS型傳感器構成的電子鼻對水果成熟度檢測進行了研究。Brezmes J等人將水果的成熟度分成未成熟的、成熟的以及熟透的3個等級,利用ANN方法進行判別,桃和梨的識別率達到了92%,蘋果的識別率稍微低一些[21]。隨后Brezmes J等人利用電子鼻對因儲藏期不同而具有不同成熟度的蘋果進行了識別研究[22]。周亦斌探討了采用PEN2型電子鼻對不同成熟度的蕃茄進行評價研究,采用主成分分析(PCA)和線性判別式分析(LDA)可以較好的區分半熟期、成熟期和完熟期的蕃茄[23]。國內學者應用電子鼻對不同品種的蘋果[24],不同貯藏時間柑橘[25]、蘋果[26]、雪青梨[27],蘋果貨架期質量[28]進行了檢測研究。魯小利等利用PEN2型電子鼻系統和GA-BP算法對3種可樂(可口可樂、百事可樂、非常可樂)識別正確率為97.62%[29]。

電子鼻也可用于食品生產過程的監測, Nabarun Bhattacharyya,Sohan Seth等人根據茶葉在發酵過程中不同的階段具有不同氣味的原理,利用電子鼻進行茶葉發酵過程的監測,采用二范數法和馬氏距離法進行數據處理,其結果與色度檢測和專家評估結果就近[30]。

通常引起電阻增加產生信號;(3)質量傳感器及其陣列,他們吸附了氣味分子會引起石英振動頻率的改變,從而產生信號。

2.2信號預處理方法

對傳感器陣列傳入的信號需要進行濾波、放大和特征提取,其中重要的就是特征提取。目前常用的特征提取方法有相對法、差分發、對數法和歸一法等。實驗表明,相對法和部分差分模型有助于補償傳感器敏感性,而且部分差分模式能使傳感器電阻的濃度依賴關系線性化。對數分析可使高度非線性的濃度依賴關系線性化。傳感器輸出的歸一化使其輸出介于[0,1]之間,他不僅可減小化學計量分類器的計算誤差,而且可為人工神經網絡分類器的輸入準備適當的數據[5]。

2.3模式識別技術

模式識別是對預處理之后的信號再進行適當的處理,獲得氣體組成成分和濃度的信息。模式識別的過程分為兩個階段[1]:(1)監督學習階段,在該階段運用被測樣品來訓練電子鼻,使其自我學習;

(2)應用階段,經過訓練的電子鼻對被測氣體進行識別。常用的模式識別方法主要是主成分分析(PCA)、偏小二乘法(PLS)和人工神經網絡(ANN)。

主成分分析也稱為降維映射法,是將高維空間的信息映射到低維空間,消除眾多信息中相互重疊的部分,尋找重要的信息。偏小二乘法可消除信號中的隨機成分或噪音,能得到預報穩定性較高的模型。這兩種方法都將目標變量與影響因素看成是線性關系,而在實際問題當中,這兩者往往不是線性關系,因此這兩種處理方法的誤差較大,其精度有限。而人工神經網絡是由大量簡單處理單元相互連接構成的高度并行的非線性系統[6],同時ANN 具有良好的容錯性能,有助于提高氣體檢測精度[7]。典型的人工神經網絡有誤差反向傳播(Error Back Propagation,BP)算法網絡、自組織特征映射神經網絡(Self-Organizing Feature Map,SOFM)、徑向基函數(Radial-basic Feature,RBF)、支持向量機(Support Vector Machine,SVM)以及基于遺傳算法的人工神經網絡(Genetic Algorithm,GA)等。

3電子鼻技術的應用研究進展

3.1電子鼻技術在食品工業中的應用

在食品感官質量評判時,以嗅覺評判復雜,也極難把握。目前,這項工作是靠專業技術人員的嗅覺進行評定,評判結果包含了人為因素,不具有可重復性[8]。電子鼻系統具有一定的智能,可以部分代替人來評定食品的質量。電子鼻在食品中的應用包括食品原材料的檢測、食品生產過程的監測以及產品的評價。

3.1.1電子鼻技術在食品原材料檢測中的應用

電子鼻可以用來檢測魚、肉等的新鮮度,判別貯藏的糧食是否發生霉爛變質。N.El Barbria等利用6個錫氧化物傳感器、微控制器以及便攜式電腦組成的電子鼻系統對儲藏于4℃的沙丁魚肉進行新鮮度檢測,采用PCA和SVM對不同新鮮度的魚肉進行判別,結果表明此電子鼻系統能夠對不同新鮮度的魚肉進行判別[9]。Ylva Blixt采用由10個金屬氧化物場效應傳感器(MOSFET)、4個TGS系列傳感器以及1個CO2傳感器構成的電子鼻對真空包裝牛肉的程度進行了識別研究,將電子鼻中傳感器對牛肉的響應信號和牛肉的感官評價進行偏小二乘回歸,并對模型進行驗證,決定系數R2達到0.94[10]。孫鐘雷根據豬肉在過程中所散發的氣體類型選擇了5個MOS型傳感器,選取不同新鮮度的豬肉樣品,同時進行電子鼻測定和揮發性鹽基氮測定,利用遺傳優化的組合RBF神經網絡作為模式識別方法,對豬肉新鮮度的識別率較好,達到95%[11]。Zhe Zhang等利用由金屬氧化物半導體傳感器(MOS)構成的電子鼻對不同新鮮度的牛肉進行檢測,具有較好的識別效果[12]。鄒小波等研制出一套由金屬氧化物錫氣體傳感器陣列和RBF神經網絡組成的電子鼻,利用該電子鼻對小麥、水稻和玉米3種谷物進行檢測,對每個傳感器的反應曲線提取特征值,并對所有特征值進行歸一化處理,用PCA 和RBF進行識別。結果顯示用PCA很難將霉變谷物與正常谷物區分開來,采用RBF神經網絡對霉變小麥和水稻的識別正確率達到100%,對霉變玉米的識別正確率也在90%以上[13]。龐江林利用電子鼻進行了小麥陳化評定的研究[14]。蔣德云等通過檢測含有活的儲糧害蟲氣體樣本、含有死蟲的氣體樣本和標準空氣樣本來評定糧食是否受到害蟲的侵蝕[15]。

電子鼻可以用來檢測魚、肉等的新鮮度,判別貯藏的糧食是否發生霉爛變質。N.El Barbria等利用6個錫氧化物傳感器、微控制器以及便攜式電腦組成的電子鼻系統對儲藏于4℃的沙丁魚肉進行新鮮度檢測,采用PCA和SVM對不同新鮮度的魚肉進行判別,結果表明此電子鼻系統能夠對不同新鮮度的魚肉進行判別[9]。Ylva Blixt采用由10個金屬氧化物場效應傳感器(MOSFET)、4個TGS系列傳感器以及1個CO2傳感器構成的電子鼻對真空包裝牛肉的程度進行了識別研究,將電子鼻中傳感器對牛肉的響應信號和牛肉的感官評價進行偏小二乘回歸,并對模型進行驗證,決定系數R2達到0.94[10]。孫鐘雷根據豬肉在過程中所散發的氣體類型選擇了5個MOS型傳感器,選取不同新鮮度的豬肉樣品,同時進行電子鼻測定和揮發性鹽基氮測定,利用遺傳優化的組合RBF神經網絡作為模式識別方法,對豬肉新鮮度的識別率較好,達到95%[11]。Zhe Zhang等利用由金屬氧化物半導體傳感器(MOS)構成的電子鼻對不同新鮮度的牛肉進行檢測,具有較好的識別效果[12]。鄒小波等研制出一套由金屬氧化物錫氣體傳感器陣列和RBF神經網絡組成的電子鼻,利用該電子鼻對小麥、水稻和玉米3種谷物進行檢測,對每個傳感器的反應曲線提取特征值,并對所有特征值進行歸一化處理,用PCA 和RBF進行識別。結果顯示用PCA很難將霉變谷物與正常谷物區分開來,采用RBF神經網絡對霉變小麥和水稻的識別正確率達到100%,對霉變玉米的識別正確率也在90%以上[13]。龐江林利用電子鼻進行了小麥陳化評定的研究[14]。蔣德云等通過檢測含有活的儲糧害蟲氣體樣本、含有死蟲的氣體樣本和標準空氣樣本來評定糧食是否受到害蟲的侵蝕[15]。

3.1.2電子鼻技術在產品評價中的應用

在產品評價方面,他可以用來評價水果的成熟度,評價和識別不同品牌的白酒、葡萄酒、牛奶、茶葉以及果汁等。Said Labreche等采用帶有18個MOS傳感器的Fox4000電子鼻系統對不同儲藏期的牛奶進行主成分分析,能夠對不同儲藏期的牛奶進行較好的識別[16]。Ritaban Dutta等針對5種不同品質的茶葉采用MOS型傳感器構成的電子鼻進行

3.2電子鼻技術在煙草工業中的應用

在煙草行業中,卷煙品質的評定主要通過專家的感官來進行,這類工作通常由訓練有素、經驗豐富的專家進行,但是培養一名專職評煙師投入費用大、周期長[31],因此,電子鼻越來越廣泛應用于煙草檢驗與識別。Dehan Luo用Cyranose320 電子鼻和人工神經網絡對4種品牌的香煙進行了識別,具有較好的識別效果[32]。Peter Kodderitzscha等人將香煙煙氣作為電子鼻的對象,成功地識別了5種品牌的香煙[33]。黃祖剛用四單元金屬氧化物傳感器陣列構成電子鼻系統,采用運算復雜度較小的特征提取與模式識別方法實現了3種卷煙的鑒別[34]。毛友安[35],伍錦鳴[36]相繼作了這方面的研究。朱先約等利用電子鼻進行區分不同國家烤煙研究,采用主成分分析和線性判別分析,結果表明,利用電子鼻是一種區分不同國家烤煙的有效方法[37]。

3.3電子鼻技術在醫學上的應用

Julian W.Gardner應用電子鼻對其培養的病原體進行判別,以及根據病人呼吸的氣體樣本進行疾病診斷,結果顯示電子鼻可以輔助診斷疾病[38]。陳星找出了4種氣體作為肺癌細胞代謝的特異性氣體,進行了呼吸檢測電子鼻的設計,并將此電子鼻進行臨床應用,對肺癌病人和正常人呼吸的樣本進行檢測,通過對比基于熱解析GC-FID分析系統的臨床實驗數據,表明電子鼻可以應用于肺癌臨床診斷以及肺癌呼出氣特征性標志物的研究[39]。趙景波研制了基于RBF神經網絡的電子鼻肺癌診斷系統,其對所收集的相關病理的呼吸氣體樣本的正確判別達到90%以上[40]。盛良應用電子鼻和電子舌檢測治療消化性潰瘍的5種西藥和7種中藥,分析其PCA和指紋圖譜的相似性,結果顯示治療消化性潰瘍的中西藥物具有共同的物質基礎[41]。

3.4電子鼻技術在環境監測上的應用

W.Bourgeois利用e-NOSE5000構成的在線測量系統測定廢水中有機碳含量(TOC)和生化需氧量(BOD)以此來評價水的質量,并設計了3因素2水平試驗來考察溫度、氣流速率和噴頭孔數對測量結果的影響[42]。A.C.Romain同時利用電子鼻以及氣相色譜分析與質譜分析(GC-MS)相結合兩種方法對堆肥過程中產生的廢氣進行檢測,對比兩者的結果表明,相對于傳統的檢測方法,利用電子鼻監測堆肥過程具有快速簡便的優勢[43]。張勇等在基于模擬退火算法的基礎上,提出了分步分檔識別法,成功地利用電子鼻將四組分混合氣體精確識別,該方法也適用于危險氣氛環境的氣體模式識別[44]。3.5電子鼻技術在檢測中的應用

W.Bourgeois利用e-NOSE5000構成的在線測量系統測定廢水中有機碳含量(TOC)和生化需氧量(BOD)以此來評價水的質量,并設計了3因素2水平試驗來考察溫度、氣流速率和噴頭孔數對測量結果的影響[42]。A.C.Romain同時利用電子鼻以及氣相色譜分析與質譜分析(GC-MS)相結合兩種方法對堆肥過程中產生的廢氣進行檢測,對比兩者的結果表明,相對于傳統的檢測方法,利用電子鼻監測堆肥過程具有快速簡便的優勢[43]。張勇等在基于模擬退火算法的基礎上,提出了分步分檔識別法,成功地利用電子鼻將四組分混合氣體精確識別,該方法也適用于危險氣氛環境的氣體模式識別[44]。3.5電子鼻技術在檢測中的應用

傳統危險品的安全檢測技術包括X射線技術、探地雷達、紅外成像等掃描成像探測技術、熱中子激活、中子后向散射、核四極矩共振等核能探測技術以及超聲波探測技術[45]。但是,這些檢測方法結構復雜、體積龐大、成本高,而電子鼻相對具有體積小、功耗低、成本低、可靠性高等優點。王玲等采用納米氧化鋅厚膜氣體傳感器組成的陣列對4種典型進行檢測,并在樣品濃度為15.4μg/L提取響應曲線斜率大值作為特征值進行判別函數分析(FDA),可使4種典型在該濃度水平能夠*區分[46]。

4電子鼻技術的發展趨勢

電子鼻在眾多領域的應用研究都取得了比較好的效果,但目前電子鼻技術的應用還停留在實驗室階段,主要是因為電子鼻技術還存在一些問題。

(1)氣體傳感器對工作溫度很敏感,這使得他們的工作環境必須能夠被較好的控制;金屬氧化物型傳感器所需的工作溫度較高,因此測試前需要對傳感器進行預熱,而且長時間工作之后響應基準值容易發生漂移。導電聚合物傳感器雖然可以在常溫下工作而不需加熱,但是其對濕度比較敏感,導電聚合物的獲得也比較困難和費時,同時也存在隨時間而有漂移的現象。傳感器還存在中毒現象,比如氯與金屬氧化物,氨與聚合物等。

(2)模式識別方法還有待改進,傳統的模式識別方法如主成分分析、小二乘法、判別式分析等采用的是線性處理,而傳感器的響應機制是比較復雜的,因此難以獲得精確的模型。人工神經網絡作為一種實現復雜非線性映射的方法,相對于傳統識別方法具有較好的識別效果,但是需要的訓練樣本量比較大,給取樣帶來了不便。

(3)陣列的校正和訓練數據不能通用,因為傳感器在制備工藝和響應特性方面的重復性不理想[47];同時當被測混合氣體的成分發生改變時,需要增加或者更換傳感器,這使得在實際應用中很不方便;雖然現在很多商用電子鼻具有較多的傳感器數目,適用的氣體成分很廣泛,不但使得電子鼻的價格比較昂貴,同時也帶來了麻煩,就是需要進行傳感器的優化選擇。

因此,電子鼻技術的發展還依賴于傳感器技術與模式識別技術的發展。

(a)研制性能更好的氣體傳感器,使其降低對工作環境的要求,減小工作環境對其影響;光纖氣體傳感器的傳感信號具有噪聲低、無電磁干擾、化學穩定性好和熱穩定性好等優點,而且具有*的靈敏度,因此將會被廣泛的應用于電子鼻。氣體圖像傳感器是一種新型半導體器件,采用了新穎的表面光伏技術,能夠獲得與生物嗅覺電圖十分相似的化學圖像,使得由該類傳感器構成的電子鼻更加接近生物嗅覺系統[5]。

(b)尋求更好的數據特征提取技術和識別方法。提取的數據特征值將會對模式識別效果產生重要的影響,因此選擇合適的數據特征提取技術至關重要;人工神經網絡雖然能獲取比較好的識別效果,但是要取得更好的識別效果,還需將人工神經網絡與模糊理論、遺傳算法等結合起來,以達到更好的模擬人的思維過程。

(c)隨著微電子技術、材料學、制作工藝和計算機技術的發展,電子鼻將向著集成化、小型化、實用化的趨勢發展。

5結束語

電子鼻與傳統分析儀器相比具有獲取樣品氣體整體信息的能力,識別效果更好。其測定速度快,能及時反饋信息,調整生產過程中的工藝條件確保產品質量;測定范圍廣泛;不需進行樣本的前處理和化學試劑,是一種綠色檢測技術;但電子鼻存在的問題還有待改進,解決這些存在的問題還需要各個方面的提高,如傳感器制作工藝的改進、性能的提高,以及信號處理方法的進一步完善。隨著新型傳感器技術、微細加工技術的提高以及信號處理方法的不斷完善,電子鼻將會具有更加高級的智能,其應用前景也將更加廣闊。

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